卡西利亚斯是西班牙历史上最伟大的门将,他凭一己之力把西班牙队送进2002年世界杯8强。2002年世界杯后卡西利亚斯成长飞快,渐渐与他的偶像卡恩和布冯并肩,被认为是世界最优秀的门将之一。
2008年欧洲杯,卡西利亚斯取代劳尔成为国家队的新队长并最终带领国家队夺冠。这是西班牙国家队44年来首次赢得世界大赛。在对阵意大利的四分之一决赛中,比赛进入点球大战,卡西利亚斯分别扑出德罗西和迪纳塔莱的点球,帮助西班牙晋级。当选了2008年度世界最佳门将。
2010年南非世界杯,卡西利亚斯创造了433分钟未失球的纪录。这个数字不仅是西班牙门将在世界杯上的纪录,同时也超越卡恩(427分钟),5场比赛零封对手,在世界杯决赛历史上排名第7。2012年又一次帮助西班牙夺得欧洲杯冠军,卡西利亚斯有了圣卡西之称。